Per citar aquest document: http://ddd.uab.cat/record/127359
Nanopartícules metàl·liques de Pd(0), Au(0) i Rh(0) amb estabilitzants polioxietilenats. Síntesi i aplicacions en catàlisi
Mejias Ruiz, Nereida
Pleixats i Rovira, Roser, dir. (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Shafir, Alexandr, dir. (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química

Publicació: [Barcelona] : Universitat Autònoma de Barcelona, 2011
Descripció: 1 recurs electrònic (362 p.)
Resum: El desenvolupament de processos químics amb un impacte ambiental mínim ha esdevingut una gran àrea d'interès en la comunitat científica. L'ús d'aigua com a dissolvent i el disseny de catalitzadors reciclables són algunes de les direccions més prometedores en aquest camp. Entre els catalitzadors solubles en aigua, s'ha mostrat una gran atenció en les nanopartícules metàl·liques. Entre aquestes, les nanopatícules de Pd(0) solubles en aigua són catalitzadors prometedors en processos orgànics, principalment en hidrogenacions, oxidacions i reaccions d'acoblament creuat C-C. Existeixen diversos tipus d'agents estabilitzants per preparar nanopartícules, per tal d'evitar l'aglomeració d'aquestes, com polímers que proporcionen una estabilització per atrapament, a causa de l'impediment estèric i a través de la interacció entre la superfície de la nanopartícula i els heteroàtoms presents en l'agent estabilitzant. En aquest context, el nostre treball ha estat centrat en l'ús de compostos derivats de polietilenglicols (PEG) com a estabilitzants de nanopartícules metàl·liques. Les cadenes de PEG són comercialment assequibles en diferents pesos moleculars, són solubles en aigua i insolubles en dietil èter. En aquest treball s'han sintetitzat compostos polioxietilenats, i els materials resultants, amb llargues cadenes de PEG ancorades, han estat emprats amb èxit com a estabilitzants per a la preparació de nanopartícules metàl·liques de pal·ladi, or i rodi. Les nanopartícules de pal·ladi sintetitzades han mostrat bona activitat com a catalitzadors en la reacció d'acoblament de Suzuki, en la reacció de Heck i en la reacció de Sonogashira, totes elles en medi aquós, proporcionant en general de bons a excel·lents rendiments aïllats en la reacció amb un gran ventall d'halurs d'aril com a substrats. Cal destacar que els materials nanoparticulats han estat assajats com a catalitzadors reciclables, obtenint-se bons rendiments en els diferents cicles consecutius.
Resum: The development of chemical processes with minimal environment impact has become a major area of interest in the scientific community. The use of water as a solvent and the design of recyclable catalysts are some of the promising directions in this field. Among water-soluble catalysts, a great deal of attention has been focused on metal nanoparticles. Of these, water-soluble Pd(0) nanoparticles is a promising class of catalysts in organic processes, mainly in hydrogenation, oxidation and C-C cross-coupling reactions. A wide range of stabilizers to prepare nanoparticles are known, to prevent the aggregation of them, such as polymers, which provide stabilization by entrapment, both through their steric bulk and through the weak dative bonds between the nanoparticle surface and the heteroatoms present in the structure of the protective agent. In this context, our work has been focused on the use of polyethylene glycol (PEG)-tagged derivatives as stabilizing agents for metal nanoparticles. The PEG chains are commercially available in various molecular weights, are soluble in water and are insoluble in diethyl ether. In this work, it has been synthesized a new PEG-tagged compounds, and the resulting materials bearing longer polyether chains have been successfully used as stabilizers for the preparation of water-soluble palladium, gold and rhodium nanoparticles. The newly prepared nanomaterial has been displayed good activity as catalyst in the Suzuki coupling, in the Heck's and in the Sonogashira's reactions, all of them in aqueous media, providing in general good to excellent yields in a coupling of a range of aryl and heteroaryl substrates. It should be note that the recyclability of the catalysts have been established giving good isolated yields in successive runs.
Nota: Tesi doctoral - Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química, 2011
Drets: ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.
Llengua: Català.
Document: Tesis i dissertacions electròniques ; doctoralThesis ; publishedVersion
Matèria: Nanopartícules ; Catàlisi ; Organometàl·lica
ISBN: 9788469400000

Adreça alternativa: http://hdl.handle.net/10803/51427


193 p, 6.7 MB

169 p, 5.2 MB

El registre apareix a les col·leccions:
Documents de recerca > Tesis doctorals

 Registre creat el 2014-12-16, darrera modificació el 2016-06-04



   Favorit i Compartir