An Artificial Heme Enzyme for Cyclopropanation Reactions
Villarino, Lara (University of Groningen. Stratingh Institute for Chemistry)
Splan, Kathryn E. (Macalester College. Department of Chemistry)
Reddem, Eswar (University of Groningen. Stratingh Institute for Chemistry)
Alonso-Cotchico, Lur (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Gutiérrez de Souza, Cora (University of Groningen. Stratingh Institute for Chemistry)
Lledós, Agustí (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Maréchal, Jean-Didier (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Thunnissen, Andy-Mark (University of Groningen. Stratingh Institute for Chemistry)
Roelfes, Gerard (University of Groningen. Stratingh Institute for Chemistry)

Data:	2018
Resum:	An artificial heme enzyme was created through self-assembly from hemin and the lactococcal multidrug resistance regulator (LmrR). The crystal structure shows the heme bound inside the hydrophobic pore of the protein, where it appears inaccessible for substrates. However, good catalytic activity and moderate enantioselectivity was observed in an abiological cyclopropanation reaction. We propose that the dynamic nature of the structure of the LmrR protein is key to the observed activity. This was supported by molecular dynamics simulations, which showed transient formation of opened conformations that allow the binding of substrates and the formation of pre-catalytic structures.
Ajuts:	European Commission 280010 Ministerio de Economía, Industria y Competitividad CTQ2017-87889-P
Nota:	Altres ajuts: PhD grant from the Generalitat de Catalunya
Drets:	Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, la comunicació pública de l'obra i la creació d'obres derivades, sempre que no sigui amb finalitats comercials, i sempre que es reconegui l'autoria de l'obra original.
Llengua:	Anglès
Document:	Article ; recerca ; Versió publicada
Matèria:	Artificial metalloenzymes ; Biocatalysis ; Carbenes ; Enzyme design ; Heme enzymes
Publicat a:	Angewandte Chemie (International ed. Internet), Vol. 57, Issue 26 (June 2018) , p. 7785-7789, ISSN 1521-3773

DOI: 10.1002/anie.201802946
PMID: 29719099

5 p, 2.2 MB

El registre apareix a les col·leccions:
Articles > Articles de recerca
Articles > Articles publicats