| Date: |
2021 |
| Abstract: |
Aquesta Tesi estudia les propietats de Commutació Resistiva en capes primes de la sèrie de Ruddlensen-Popper de Iridats d'Estronci (Srn+1IrnO3n+1), posant el focus en els efectes de les transicions metall-aïllant d'aquestes fases en les característiques de la commutació resistiva. Amb l'objectiu d'assolir aquest propòsit, la deposició d'iridats mitjançant polvorització catòdica es estudiada. En el transcurs de la investigació, es va trobar que la polvorització catòdica, a diferència de la deposició per polsos de làser, presenta un creixement preferencial per al membre perovskita de la família (SrIrO3 amb desviacions de la estequiometria nominal. Aquest creixement esta controlat principalment per processos cinètics i posseeix un gran efecte de reemissió observat a altes temperatures. Una caracterització microestructural completa ens mostra que les capes obtingudes són planes, estables, homogènies i posseeixen un alt nivell de cristal·linitat. A més a més, les condicions de deposició d'aquestes capes van ser alterades per ajustar la morfologia de les capes des de topografies planes a nanoestructures amb forats, els quals poden ser ordenats d'acord amb el substrat. Amb l'objectiu de tenir un punt de comparació, capes de Sr2IrO4 han estat crescudes mitjançant deposició per polsos de làser. Després d'obtenir capes d'alta qualitat de les fases SrIrO3 i Sr2IrO4, les seves propietats elèctriques son avaluades. Per una banda, les capes de Sr2IrO4 van presentar un comportament aïllant, el qual reflecteix la seva naturalesa d'aïllant de Mott, per l'altre, el de les capes gruixudes de SrIrO3 van mostrar un estat base semimetàl·lic. Reduint el gruix en aquestes últimes una transició Metall-Aïllant pot ser desencadenada a baixes temperatures. Aquest règim, el qual exhibeix magnetoresistència negativa a baixes temperatures, està en consonància amb el mecanisme de localització dèbil en 2D, indicant el desordre com l'origen de la transició. Una reducció a gruixos més baixos porta el sistema a un canvi abrupte cap a un comportament totalment aïllant acompanyat per un increment significatiu de la magnetoresistència negativa i un desplaçament lleu en el balanç de portadors, el qual es mesurat per efecte Hall. Aquest comportament pot ser atribuït a una localització forta de Anderson. Les capes nanoestructurades també van presentar la mateixa transició però amb una evolució més suau de les propietats. Les mesures elèctriques locals realitzades amb Microscòpia de Força Atòmica de Corrent i Microscòpia de Sonda Kelvin van provar que ambdues fases posseeixen propietats robustes de commutació resistiva. Malgrat això, el estat base electrònic de cada capa té un impacte en les característiques de la commutació. Mentre que les capes semimetàl·liques de SrIrO3 van mostrar una transició suau entre estats de resistència, les capes ultraprimes aïllants van presentar un clar voltatge llindar a 2 V. Aquesta commutació més abrupta és replicada també per les capes aïllants de Sr2IrO4, que exhibeixen un llindar a 4,5 V. Un model de mecanisme basat en l'addició o subtracció de vacants d'oxigen en la interfície de les capes es proposat per explicar els resultats observats. Els canvis en el estat de resistència són atribuïts a desplaçaments en el nivell de Fermi dels materials. Per una banda, la continuïtat de estats electrònics en les capes semimetàl·liques causa una commutació suau. Per l'altre, la presencia de estats localitzats de Anderson o una separació energètica de Mott crea una barrera energètica que força el sistema a una commutació mes abrupta modelada per el voltatge llindar. |
| Abstract: |
Esta Tesis estudia las propiedades de conmutación resistiva en capas delgadas de la serie de Ruddlensen-Popper de Iridatos de Estroncio (Srn+1IrnO3n+1), poniendo el foco en los efectos de las transiciones metal-aislante de estas fases en las características de la conmutación resistiva. Con el objetivo de alcanzar este propósito, la deposición de iridatos mediante la pulverización catódica es estudiada. En el transcurso de la investigación se encontró que la pulverización catódica, a diferencia de la deposición por pulsos de láser, presenta un crecimiento preferencial para el miembro perovskita de la familia con desviaciones en la estequiometría nominal. Este crecimiento está controlado principalmente por procesos cinéticos i posee un gran efecto de reemisión observado a altas temperaturas. Una caracterización microstructural completa nos muestra que las capas obtenidas son planas, estables, homogéneas y poseen un alto nivel de cristalinidad. Además, las condiciones de deposición de estas capas fueron alteradas para ajustar la morfología de las capas des de topografías planas a nanoestructuras con agujeros, los cuales pueden ser ordenados de acuerdo con el sustrato. Con el objetivo de tener un punto de comparación, capas de Sr2IrO4 han sido crecidas mediante deposición por pulsos de láser. Una vez obtenidas capas de alta calidad de las fases SrIrO3 y Sr2IrO4, sus propiedades eléctricas son evaluadas. Por una parte, las capas de Sr2IrO4 presentaron un comportamiento aislante, el cual refleja su naturaleza de aislante de Mott, por otra parte, las capas gruesas de SrIrO3 mostraron un estado base semimetálico. Reduciendo el grosor de estas últimas una transición Metal-Aislante puede ser desencadenada a bajas temperaturas. Este régimen, el cual exhibe magnetoresistencia negativa a bajas temperaturas, está en consonancia con el mecanismo de localización débil en 2D, indicando el desorden como el origen de la transición. Una reducción a grosores más bajos lleva el sistema a un cambio abrupto hacia un comportamiento totalmente aislante acompañado por un incremento significativo de la magnetoresistencia negativa i un desplazamiento leve en el balance de los portadores, el cual fue medido por efecto Hall. Este comportamiento puede ser atribuido a una localización fuerte de Anderson. Las capas nanoestructuradas también presentaron la misma transición pero con una evolución más suave de sus propiedades. Las medidas eléctricas locales realizadas con Microscopía de fuerza Atómica de corriente y la microscopía de sonda Kelvin probaron que ambas fases poseen propiedades robustas de conmutación resistiva. Sin embargo, el estado base electrónico de cada capa tiene un impacto en las características de la conmutación. Mientras que las capas semimetálicas de SrIrO3 mostraron una transiciónsuave entre los estados de resistencia, las capa ultradelgadas aislantes presentaron un voltaje umbral a 2 V. esta conmutación más abrupta es replicada también por las capas aislantes de Sr2IrO4, que exhibieron un lindar a 4,5 V. Un modelo de mecanismo basado en la adición y substracción de vacantes de oxígeno en la superficie de las capas es propuesto para explicar los resultados obtenidos. Los cambios de estado de resistencia son atribuidos a desplazamientos en el nivel de Fermi de los materiales. Por una parte, la continuidad de estados electrónicos en capas semimetálicas causa una conmutación suave. Por otra parte, la presencia de estados localizados de Anderson o una separación energética de Mott crea una barrera energética que fuerza al sistema a una conmutación más abrupta modelada por el voltaje umbral. |
| Abstract: |
The present thesis studies the Resistive Switching properties in Ruddlensen-Popper strontium iridates (Srn+1IrnO3n+1) thin films, focusing on the effect of Metal-Insulator Transitions of these phases in the Resistive Switching features. In order to achieve this purpose, the deposition of iridates by sputtering is studied. During the course of the research it was found that the sputtering technique, unlike the more studied PLD, presents a preferential growth for the perovskite member of the family (SrIrO3) with deviations from the nominal stoichiometry. This growth is mainly controlled by kinetic processes with a large resputtering effect observed at high temperatures. A complete microstructural characterization has shown that the obtained films are flat, stable, homogeneous and possess a high level of crystallinity. Additionally, the conditions of deposition in these films were altered to tune the morphology of the film from flat to a nanostructured topography with holes that can be ordered according to the underlying substrate. For the sake of comparison, Sr2IrO4 films were grown by PLD. After obtaining high quality films of the SrIrO3 and Sr2IrO4 phases, their electrical properties are evaluated. While Sr2IrO4 films presented an insulating behavior, which reflects their Mott insulator nature, the thick perovskite SrIrO3 films showed a semimetallic ground state. As the thickness of the SrIrO3 film is reduced a Metal-Insulator Transition is triggered at low temperature. This regime, exhibiting negative magnetoresistance at low temperature, is in well agreement with the Weak localization mechanism in 2D indicating the disorder as the origin of the transition. Further lowering the thickness leads to an abrupt change of behavior to a fully insulating film that is accompanied by a significant increase of the negative magnetoresistance and a slight change in the balance between carriers as measured by Hall Effect. This behavior may be attributed to strong Anderson-like localization. The nanostructured films also presented the same transition but with a softer evolution of the properties. Local electric measurements performed with Conductive Atomic Force Microscopy and Kelvin Probe Force Microscopy proved that both studied phases possess robust bipolar Resistive Switching. Nevertheless, the electronic ground state of each film has a significant impact on the characteristics of this switching. While the thick semimetallic SrIrO3 films showed a smooth transition between resistance states, the insulating thinnest films presented a clear threshold at 2 V. This more abrupt switching is also replicated by the insulating Sr2IrO4 film, which exhibited a 4. 5 V threshold. A mechanism model based in the addition or subtraction of oxygen vacancies in the interface of the films is proposed to explain the observed results. The changes in the resistance state are attributed to shifts in the Fermi level of the materials. On one hand, the continuum of electronic states in the semimetallic films causes a soft switching. On the other hand, the presence of Anderson localized states or a Mott band gap create an energy barrier that forces the system into a more abrupt switching shaped by a threshold. |
| Note: |
Universitat Autònoma de Barcelona. Programa de Doctorat en Ciència de Materials |
| Rights: |
Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, i la comunicació pública de l'obra, sempre que no sigui amb finalitats comercials, i sempre que es reconegui l'autoria de l'obra original. No es permet la creació d'obres derivades.  |
| Language: |
Anglès |
| Series: |
Programa de Doctorat en Ciència de Materials |
| Document: |
Tesi doctoral ; Text ; Versió publicada |
| Subject: |
Commutació resistiva ;
Commutación resistiva ;
Resistive switching ;
Iridats d'estronci ;
Iridatos de estroncio ;
Strontium iridates ;
Ciències Experimentals |
guest ::
dir.
