Site-specific axial oxygen coordinated FeN4 active sites for highly selective electroreduction of carbon dioxide
Zhang, Ting (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Han, Xu (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Liu, Hong (ShanghaiTech University. School of Physical Science and Technology)
Biset-Peiró, Martí (Institut de Recerca en Energia de Catalunya)
Li, Jian (Institute of Mechanical Engineering (Lausanne, Suïssa))
Zhang, Xuan (KU Leuven. Department of Materials Engineering)
Tang, Penguy (Shanghai Institute of Microsystem and Information, Technology)
Yang, Bo (ShanghaiTech University. School of Physical Science and Technology)
Zheng, Lirong (Beijing Synchrotron Radiation Facility)
Morante, Joan Ramon (Institut de Recerca en Energia de Catalunya)
Arbiol i Cobos, Jordi (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)

Data:	2022
Resum:	Regulating the coordination environment via heteroatoms to break the symmetrical electronic structure of M-N active sites provides a promising route to engineer metal-nitrogen-carbon catalysts for electrochemical CO reduction reaction. However, it remains challenging to realize a site-specific introduction of heteroatoms at atomic level due to their energetically unstable nature. Here, this paper reports a facile route via using an oxygen- and nitrogen-rich metal-organic framework (MOF) (IRMOF-3) as the precursor to construct the Fe-O and Fe-N chelation, simultaneously, resulting in an atomically dispersed axial O-coordinated FeN active site. Compared to the FeN active sites without O coordination, the formed FeN-O sites exhibit much better catalytic performance toward CO, reaching a maximum FE of 95% at −0. 50 V versus reversible hydrogen electrode. To the best of the authors' knowledge, such performance exceeds that of the existing Fe-N-C-based catalysts derived from sole N-rich MOFs. Density functional theory calculations indicate that the axial O-coordination regulates the binding energy of intermediates in the reaction pathways, resulting in a smoother desorption of CO and increased energy for the competitive hydrogen production.
Ajuts:	European Commission 823717 European Commission 101030637 Agencia Estatal de Investigación PID2020-116093RB-C43 Ministerio de Ciencia e Innovación SEV-2017-0706 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2017/SGR-327 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2017/SGR-1246
Nota:	Altres ajuts: ICN2 and IREC were funded by the CERCA Programme/Generalitat de Catalunya.
Drets:	Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, la comunicació pública de l'obra i la creació d'obres derivades, fins i tot amb finalitats comercials, sempre i quan es reconegui l'autoria de l'obra original.
Llengua:	Anglès
Document:	Article ; recerca ; Versió publicada
Matèria:	CO generation ; CO2 electroreduction ; FeN4-O active sites ; Metal-organic frameworks ; Single atom catalysts
Publicat a:	Advanced functional materials, Vol. 32, issue 18 (May 2022) , art. 2111446, ISSN 1616-3028

DOI: 10.1002/adfm.202111446

9 p, 2.1 MB

El registre apareix a les col·leccions:
Documents de recerca > Documents dels grups de recerca de la UAB > Centres i grups de recerca (producció científica) > Ciències > Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia (ICN2)
Articles > Articles de recerca
Articles > Articles publicats