Importance of the oxyl character on the IrO2 surface dependent catalytic activity for the oxygen evolution reaction
González, Danilo (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Heras-Domingo, Javier (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Sodupe Roure, Mariona (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Rodríguez Santiago, Luis (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Solans Monfort, Xavier (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Data: |
2021 |
Resum: |
The oxygen evolution reaction catalyst optimization is hindered because in the desirable acidic conditions the sole active catalysts are RuO and IrO. Thus, the understanding of the factors controlling the reactivity of these materials is mandatory. In this contribution, DFT (PBE-D2) periodic calculations are performed to analyze the catalytic activities of the main ((1 1 0), (0 1 1), (1 0 0) and (0 0 1)) IrO surfaces. Results show that the reaction only occurs if the Ir=O species on the surfaces exhibit an oxyl character. The water nucleophilic attack mechanism is the most favorable pathway on the (1 1 0), (1 0 0) and (0 0 1) surfaces. In contrast, for the (0 1 1) facet the oxo-coupling is preferred. The required overpotentials for the four IrO surfaces depend on the feasibility to oxidize the Ir-OH to Ir-O species and this is tuned by the coordination of the unsaturated iridium sites: the (1 0 0) and (0 0 1) surfaces appear to be more active than the (1 1 0) and (0 1 1). |
Ajuts: |
Agencia Estatal de Investigación CTQ2017-89132-P Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2017/SGR-1323
|
Nota: |
Altres ajuts: acords transformatius de la UAB |
Drets: |
Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, i la comunicació pública de l'obra, sempre que no sigui amb finalitats comercials, i sempre que es reconegui l'autoria de l'obra original. No es permet la creació d'obres derivades. |
Llengua: |
Anglès |
Document: |
Article ; recerca ; Versió publicada |
Matèria: |
Oxygen evolution reaction ;
IrO2 ;
Metal-oxyl species ;
DFT |
Publicat a: |
Journal of Catalysis, Vol. 396 (April 2021) , p. 192-201, ISSN 1090-2694 |
DOI: 10.1016/j.jcat.2021.02.026
El registre apareix a les col·leccions:
Articles >
Articles de recercaArticles >
Articles publicats
Registre creat el 2022-02-03, darrera modificació el 2023-04-01