Promoting Polysulfide Redox Reactions through Electronic Spin Manipulation
Yu, Jing (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Huang, Chen (Universitat de Barcelona. Departament de Química)
Usoltsev, Oleg (Laboratori de Llum del Sincrotró ALBA)
Black Serra, Ashley Phillip (Institut de Ciència de Materials de Barcelona)
Gupta, Kapil (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Spadaro, Maria Chiara (CNR-IMM)
Pinto-Huguet, Ivan (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Botifoll, Marc (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Li, Canhuang (Universitat de Barcelona. Departament de Química)
Herrero-Martín, Javier (Laboratori de Llum del Sincrotró ALBA)
Zhou, Jin Yuan (Lanzhou University)
Ponrouch, Alexandre (Institut de Ciència de Materials de Barcelona)
Zhao, Ruirui (Hua nan shi fan da xue)
Balcells i Argemí, Lluís (Institut de Ciència de Materials de Barcelona)
Zhang, Chao Yue (Lanzhou University)
Cabot i Codina, Andreu (Institució Catalana de Recerca i Estudis Avançats)
Arbiol i Cobos, Jordi (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)

Data:	2024
Resum:	Catalytic additives able to accelerate the lithium-sulfur redox reaction are a key component of sulfur cathodes in lithium-sulfur batteries (LSBs). Their design focuses on optimizing the charge distribution within the energy spectra, which involves refinement of the distribution and occupancy of the electronic density of states. Herein, beyond charge distribution, we explore the role of the electronic spin configuration on the polysulfide adsorption properties and catalytic activity of the additive. We showcase the importance of this electronic parameter by generating spin polarization through a defect engineering approach based on the introduction of Co vacancies on the surface of CoSe nanosheets. We show vacancies change the electron spin state distribution, increasing the number of unpaired electrons with aligned spins. This local electronic rearrangement enhances the polysulfide adsorption, reducing the activation energy of the Li-S redox reactions. As a result, more uniform nucleation and growth of LiS and an accelerated liquid-solid conversion in LSB cathodes are obtained. These translate into LSB cathodes exhibiting capacities up to 1089 mA h g at 1 C with 0. 017% average capacity loss after 1500 cycles, and up to 5. 2 mA h cm, with 0. 16% decay per cycle after 200 cycles in high sulfur loading cells.
Ajuts:	Agencia Estatal de Investigación PID2020-113805GB-I00 Agencia Estatal de Investigación PID2021-128410OB-I00 Agencia Estatal de Investigación PID2022-136883OB-C22 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2021/SGR-01581 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2021/SGR-00457 Agencia Estatal de Investigación PCI2022-132985 Agencia Estatal de Investigación ENE2016-77798-C4-3-R Agencia Estatal de Investigación PID2020-116093RB-C43 Agencia Estatal de Investigación CEX2023-001263-S Agencia Estatal de Investigación CEX2021-001214-S European Commission 715087
Drets:	Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, la comunicació pública de l'obra i la creació d'obres derivades, fins i tot amb finalitats comercials, sempre i quan es reconegui l'autoria de l'obra original.
Llengua:	Anglès
Document:	Article ; recerca ; Versió publicada
Matèria:	Lithium-sulfur battery ; Vacancy ; Spin polarization ; Cobalt selenide ; Lithium polysulfide
Publicat a:	ACS nano, Vol. 18, Issue 29 (July 2024) , p. 19268-19282, ISSN 1936-086X

DOI: 10.1021/acsnano.4c05278
PMID: 38981060

15 p, 10.3 MB

El registre apareix a les col·leccions:
Documents de recerca > Documents dels grups de recerca de la UAB > Centres i grups de recerca (producció científica) > Ciències > Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia (ICN2)
Documents de recerca > Documents dels grups de recerca de la UAB > Centres i grups de recerca (producció científica) > Ciències > El Sincrotró ALBA
Articles > Articles de recerca
Articles > Articles publicats