Paper-based electronic sensors towards sustainable point-of-care diagnostics
Batet Palau, David
Gabriel Buguña, Gemma, dir.
Esquivel Bojorquez, Juan Pablo, dir.
Ramon i Garcia, Eloi, dir.
Esquivel Bojorquez, Juan Pablo, dir.

Data: 2025
Resum: La digitalització, impulsada per la ràpida evolució de les tecnologies electròniques, ha transformat profundament les societats actuals. Tot i això, també ha contribuït a una problemàtica global: el creixement anual de la quantitat generada de residus de dispositius elèctrics i electrònics (e-waste). L'e-waste és un tipus de residu complex, comportant riscs per a la salut i el medi ambient i la pèrdua de materials valuosos quan es manipula inadequadament. En l'àmbit mèdic en particular, cada dia es llencen proves electròniques de diagnòstic en el punt d'atenció (PoC), contribuint a la generació d'e-waste. La implementació de l'economia circular en el disseny i fabricació de dispositius electrònics ajudaria a atenuar aquest problema. Entre les possibles vies de fi de vida circulars que pot tenir un producte, la biodegradació converteix la matèria orgànica en molècules simples, les quals poden transformar-se de nou en molècules complexes mitjançant processos de biosíntesi. En aquest context, aquesta tesi presenta el desenvolupament de sensors d'un sol ús, impresos i autoalimentats que estarien pensats per a proves de diagnòstic PoC utilitzant materials biodegradables. Tenint la sostenibilitat en ment, es van prioritzar tecnologies d'impressió per a la fabricació de dispositius, ja que presenten un menor consum d'energia, generació de residus i cost en comparació amb les tècniques convencionals de microfabricació. Primer, les diferències entre tres tècniques d'impressió (impressió per injecció de tinta, serigrafia i direct ink writing (DIW)) van ser avaluades utilitzant tintes conductores comercials. Tenint en compte la decisió d'utilitzar substrats de paper per al desenvolupament de dispositius sensors per la seva biodegradabilitat, fou rellevant comprendre bé la influència d'aquests substrats sobre les capes impreses. A continuació, es van desenvolupar tintes aquoses binàries i ternàries per a DIW combinant materials conductors i nanofibres de cel·lulosa per a la seva utilització en la fabricació de l'elèctrode de treball d'un sensor amperomètric. Els compòsits desenvolupats van ser caracteritzats elèctricament i electroquímicament i aquell que presentava un millor balanç entre rendiment i biodegradabilitat potencial va ser seleccionat. El compòsit escollit va ser imprès sobre paper i utilitzat en la detecció amperomètrica de glucosa. Paral·lelament, el biopolímer ι-carragenina fou utilitzat en el desenvolupament de múltiples dispositius electroquímics d'emmagatzematge d'energia (EESDs) sostenibles. Aquest biopolímer s'utilitzà en la fabricació de membranes d'electròlit sòlid (utilitzant un solvent eutèctic profund biobasat com a conductor iònic) per a EESDs i en la formulació de tintes conductores aquoses. La llista d'EESDs fabricats inclou supercondensadors sostenibles, bateries serigrafiades sobre paper i bateries sense substrat. Finalment, es van desenvolupar sensors de glucosa autoalimentats combinant els materials usats en els EESDs i els sensors amperomètrics. Aquests sensors estaven basats en bio-cel·les de combustible que utilitzaven l'oxidació de la glucosa per generar energia, de tal manera que l'operació de les cel·les de combustible depenia de la concentració de glucosa. Les cel·les de combustible foren serigrafiades sobre paper i s'evità l'ús d'elements conductors metàl·lics i polímers no biodegradables en la seva fabricació. La resposta d'aquests dispositius en connectar-hi una resistència es va estudiar per demostrar-ne la compatibilitat amb un circuit electrònic minimalista per a la transducció de senyal. En resum, aquesta tesi demostra que dispositius electrònics PoC i EESDs alternatius, amb un impacte mediambiental baix i un final de vida transitori són possibles.
Resum: La digitalización, impulsada por la rápida evolución de las tecnologías electrónicas, ha transformado profundamente las sociedades actuales. Sin embargo, también contribuye a una problemática global: el crecimiento anual de la cantidad generada de residuos de dispositivos eléctricos y electrónicos (e-waste). El e-waste es un tipo de residuo complejo, conllevando riesgos para la salud y el medioambiente y la pérdida de materiales valiosos cuando se maneja inadecuadamente. En el ámbito médico en particular, pruebas electrónicas de diagnóstico en el punto de atención (PoC) se desechan cada día, contribuyendo a la generación de e-waste. La implementación de la economía circular en el diseño y fabricación de dispositivos electrónicos ayudaría a atenuar este problema. Entre las posibles vías de fin de vida circulares que puede tener un producto, la biodegradación convierte la materia orgánica en moléculas simples, las cuales pueden transformarse de nuevo en moléculas complejas mediante procesos de biosíntesis. En este contexto, esta tesis presenta el desarrollo de sensores desechables, impresos y autoalimentados que estarían pensados para pruebas de diagnóstico PoC utilizando materiales biodegradables. Con la sostenibilidad en mente, se priorizaron tecnologías de impresión en la fabricación de dispositivos, ya que presentan un menor consumo de energía, generación de residuos y coste comparado con técnicas convencionales de microfabricación. Primero, las diferencias entre tres técnicas de impresión (impresión por inyección de tinta, serigrafía y direct ink writing (DIW)) fueron evaluadas utilizando tintas conductoras comerciales. Debido a la decisión de utilizar sustratos de papel para el desarrollo de dispositivos sensores por su biodegradabilidad, fue relevante comprender bien la influencia de estos sobre las capas impresas. A continuación, se desarrollaron tintas acuosas binarias y ternarias para DIW combinando materiales conductores y nanofibras de celulosa para su utilización en la fabricación del electrodo de trabajo de un sensor amperométrico. Los diferentes compósitos desarrollados fueron caracterizados eléctrica y electroquímicamente y aquel con un mejor balance entre desempeño y biodegradabilidad potencial fue seleccionado. El compósito escogido fue impreso sobre papel y utilizado en la detección amperométrica de glucosa. Paralelamente, el biopolímero ι-carragenano fue utilizado en el desarrollo de múltiples dispositivos electroquímicos de almacenaje de energía (EESDs) sostenibles. Este biopolímero se utilizó en la fabricación de membranas de electrolito sólido (usando un solvente eutéctico profundo biobasado como conductor iónico) para EESDs y en la formulación de tintas conductoras acuosas. El listado de EESDs fabricados incluye supercondensadores sostenibles, baterías serigrafiadas sobre papel y baterías sin sustrato. Finalmente, se combinaron los materiales usados en los EESDs y sensores amperométricos para el desarrollo de sensores de glucosa autoalimentados. Estos sensores estaban basados en bio-celdas de combustible que utilizaban la oxidación de la glucosa para generar energía de tal modo que la operación de las celdas de combustible dependía de la concentración de glucosa. Las celdas de combustible estaban serigrafiadas sobre papel y se evitó el uso de elementos conductores metálicos y polímeros no biodegradables en su fabricación. La respuesta de estos dispositivos al conectar una resistencia se estudió para demostrar su compatibilidad con un circuito electrónico minimalista para la transducción de señal. En resumen, esta tesis demuestra que dispositivos electrónicos PoC i EESDs alternativos, con un impacto medioambiental bajo y un final de vida transitorio son posibles.
Resum: Digitalization, driven by rapid progress in electronic technologies, has profoundly transformed current societies. Nevertheless, it has also derived in a global concern: the annual increase in the amount of waste from electrical and electronic devices (e-waste) generated. Due to the complexity of e-waste, it poses health and environmental risks when improperly managed, apart from leading to the loss of valuable materials. Particularly, in the medical field, electronic point-of-care (PoC) diagnostic tests are discarded every day, contributing to the generation of e-waste. The implementation of circular economy in the design and fabrication of electronic devices would help mitigate this issue. Among the different possible circular end-of-life routes, biodegradation allows organic matter to be converted into simple molecules, which can be converted back into organic molecules through biosynthesis processes. This thesis presents the development of printed disposable self-powered sensors for PoC diagnosis based on biodegradable materials. With a focus on sustainability, printing technologies were selected for device fabrication due to their low energy consumption, waste generation, and cost compared to conventional microfabrication. First, the differences between three printing technologies (inkjet printing, screen printing, and direct ink writing (DIW)) were evaluated utilizing commercial conductive inks. The influence of different paper substrates on the properties of printed films was also studied. Owing to their biodegradability, paper substrates were chosen as materials for the development of sensing devices, so it was relevant to understand how they may affect printed patterns. Secondly, aqueous binary and ternary inks for DIW were formulated combining different conductive fillers and cellulose nanofibers (CNF) for their utilization as a working electrode of an amperometric sensor. Electrical and electrochemical characterization was performed with the developed composites and the ones offering the best balance between performance and biodegradability potential were selected. Amperometric detection of glucose was demonstrated utilizing the selected composite printed on paper substrates. Parallelly, several sustainable electrochemical energy storage devices (EESDs) based on the biopolymer ι-carrageenan were developed. This biopolymer was utilized in the fabrication of solid electrolyte membranes, containing a bio-based deep eutectic solvent as ionic conductor, for EESDs and in the formulation of aqueous electrically conductive inks. The list of EESDs fabricated include sustainable supercapacitors, batteries screen-printed on paper substrates, and self-standing casted batteries. Finally, the materials utilized in the development of EESDs and amperometric sensors were combined for the development of self-powered glucose sensors. These sensors were based on biofuel cells that utilized the oxidation of glucose to generate power, so the performance of fuel cells was dependent on glucose concentration. The developed fuel cells, screen-printed on paper substrates, were fabricated avoiding the use of metallic conductive elements and non-biodegradable polymers. The response of the fuel cells when connected to a resistor was studied and the results were used to demonstrate their compatibility with a minimalistic electronic circuit for signal transduction. All in all, this thesis demonstrates that alternative electronic PoC devices and EESDs with a low environmental impact and a transient end-of-life are possible.
Nota: Universitat Autònoma de Barcelona. Programa de Doctorat en Ciència de Materials
Drets: Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, la comunicació pública de l'obra i la creació d'obres derivades, sempre i quan aquestes es distribueixin sota la mateixa llicència que regula l'obra original i es reconegui l'autoria. Creative Commons
Llengua: Anglès
Document: Tesi doctoral ; Text ; Versió publicada
Matèria: Sensor electroquímic ; Electrochemical sensor ; Sensor electroquímico ; Diagnòstic PoC ; Point-of-care diagnostics ; Diagnóstico PoC ; Electrònica impresa ; Printed electronics ; Electrónica impresa ; Tecnologies

Adreça alternativa: https://hdl.handle.net/10803/695778


Disponible a partir de: 2027-10-30

El registre apareix a les col·leccions:
Documents de recerca > Tesis doctorals

 Registre creat el 2025-11-19, darrera modificació el 2025-11-22



   Favorit i Compartir