Ultrafast action chemistry in slow motion : atomistic description of the excitation and fluorescence processes in an archetypal fluorescent protein
Armengol Torrella, Pau (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Spörkel, Lasse (Max-Planck-Institut für Kohlenforschung)
Gelabert Peiri, Ricard (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Moreno Ferrer, Miquel (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química)
Thiel, Walter (Max-Planck-Institut für Kohlenforschung)
Lluch López, Josep Maria (Universitat Autònoma de Barcelona. Institut de Biotecnologia i de Biomedicina "Vicent Villar Palasí")

Data:	2018
Resum:	We report quantum mechanical/molecular mechanical non-adiabatic molecular dynamics simulations on the electronically excited state of green fluorescent protein mutant S65T/H148D. We examine the driving force of the ultrafast (τ < 50 fs) excited-state proton transfer unleashed by absorption in the A band at 415 nm and propose an atomistic description of the two dynamical regimes experimentally observed [Stoner Ma et al. , J. Am. Chem. Soc. , 2008, 130, 1227]. These regimes are explained in terms of two sets of successive dynamical events: first the proton transfers quickly from the chromophore to the acceptor Asp148. Thereafter, on a slower time scale, there are geometrical changes in the cavity of the chromophore that involve the distance between the chromophore and Asp148, the planarity of the excited-state chromophore, and the distance between the chromophore and Tyr145. We find two different non-radiative relaxation channels that are operative for structures in the reactant region and that can explain the mismatch between the decay of the emission of A∗ and the rise of the emission of I∗, as well as the temperature dependence of the non-radiative decay rate.
Ajuts:	Ministerio de Economía y Competitividad CTQ2017-83745-P Ministerio de Economía y Competitividad CTQ2014-53144-P
Drets:	Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, la comunicació pública de l'obra i la creació d'obres derivades, fins i tot amb finalitats comercials, sempre i quan es reconegui l'autoria de l'obra original.
Llengua:	Anglès
Document:	Article ; recerca ; Versió publicada
Matèria:	Aspartic acid ; Fluorescence ; Green fluorescent proteins ; Models, Chemical ; Molecular dynamics simulation ; Molecular structure ; Mutation ; Protein conformation ; Protons ; Quantum theory ; Spectrometry, Fluorescence ; Tyrosine ; Vibration
Publicat a:	Physical chemistry chemical physics, Vol. 20, issue 16 (2018) , p. 11067-11080, ISSN 1463-9076

DOI: 10.1039/c8cp00371h
PMID: 29620123

14 p, 4.5 MB

El registre apareix a les col·leccions:
Documents de recerca > Documents dels grups de recerca de la UAB > Centres i grups de recerca (producció científica) > Ciències de la salut i biociències > Institut de Biotecnologia i de Biomedicina (IBB)
Articles > Articles de recerca
Articles > Articles publicats