Phosphorous incorporation in Pd₂Sn alloys for electrocatalytic ethanol oxidation
Yu, Xiaoting (Institut de Recerca en Energia de Catalunya)
Liu, Junfeng (Jiangsu University. School of Chemistry and Chemical Engineering)
Li, Junshan (University of Electronic Science and Technology of China. Institute of Fundamental and Frontier Sciences)
Luo, Zhishan (Southern University of Science and Technology. Department of Chemistry)
Zuo, Yong (Institut de Recerca en Energia de Catalunya)
Xing, Congcong (Institut de Recerca en Energia de Catalunya)
Llorca, Jordi (Universitat Politècnica de Catalunya. Departament d'Enginyeria Química)
Nasiou, Déspina (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Arbiol i Cobos, Jordi (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Pan, Kai (Heilongjiang University. Key Laboratory of Functional Inorganic Material Chemistry)
Kleinhanns, Tobias (IST Austria)
Xie, Ying (Heilongjiang University. Key Laboratory of Functional Inorganic Material Chemistry)
Cabot i Codina, Andreu (Institut de Recerca en Energia de Catalunya)

Data:	2020
Resum:	Direct ethanol fuel cells (DEFCs) show a huge potential to power future electric vehicles and portable electronics, but their deployment is currently limited by the unavailability of proper electrocatalysis for the ethanol oxidation reaction (EOR). In this work, we engineer a new electrocatalyst by incorporating phosphorous into a palladium-tin alloy and demonstrate a significant performance improvement toward EOR. We first detail a synthetic method to produce Pd₂Sn:P nanocrystals that incorporate 35% of phosphorus. These nanoparticles are supported on carbon black and tested for EOR. Pd₂Sn:P/C catalysts exhibit mass current densities up to 5. 03 A mg , well above those of Pd₂Sn/C, Pd₂P/C and Pd/C reference catalysts. Furthermore, a twofold lower Tafel slope and a much longer durability are revealed for the Pd₂Sn:P/C catalyst compared with Pd/C. The performance improvement is rationalized with the aid of density functional theory (DFT) calculations considering different phosphorous chemical environments. Depending on its oxidation state, surface phosphorus introduces sites with low energy OH adsorption and/or strongly influences the electronic structure of palladium and tin to facilitate the oxidation of the acetyl to acetic acid, which is considered the EOR rate limiting step. DFT calculations also points out that the durability improvement of Pd₂Sn:P/C catalyst is associated to the promotion of OH adsorption that accelerates the oxidation of intermediate poisoning CO, reactivating the catalyst surface.
Ajuts:	Agencia Estatal de Investigación ENE2016-77798-C4-3-R Ministerio de Economía y Competitividad ENE2017-85087-C3 Ministerio de Economía y Competitividad SEV-2017-0706 Agencia Estatal de Investigación RTI2018-093996-B-C31 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2017/SGR-1246 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2017/SGR-327 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2017/SGR-128
Nota:	Altres ajuts: CERCA Programme / Generalitat de Catalunya and ICREA Academia program.
Drets:	Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, i la comunicació pública de l'obra, sempre que no sigui amb finalitats comercials, i sempre que es reconegui l'autoria de l'obra original. No es permet la creació d'obres derivades.
Llengua:	Anglès
Document:	Article ; recerca ; Versió sotmesa a revisió
Matèria:	Palladium ; Electrocatalysis ; Phosphide ; Nanoparticle ; Ethanol oxidation reaction
Publicat a:	Nano Energy, Vol. 77 (Nov. 2020) , art. 105116, ISSN 2211-2855

DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105116

Preprint 17 p, 2.0 MB

El registre apareix a les col·leccions:
Documents de recerca > Documents dels grups de recerca de la UAB > Centres i grups de recerca (producció científica) > Ciències > Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia (ICN2)
Articles > Articles de recerca
Articles > Articles publicats