Probing the meta-stability of oxide core/shell nanoparticle systems at atomic resolution
Roldan, Manuel A. (Universidad Complutense de Madrid. Departamento de Física de Materiales)
Mayence, Arnaud (Stockholm University. Department of Materials and Environmental Chemistry)
López-Ortega, Alberto (Universidad de Castilla-La Mancha. Departamento de Física Aplicada)
Ishikawa, Ryo (University of Tokyo. Institute of Engineering Innovation)
Salafranca, Juan (Universidad Complutense de Madrid. Departamento de Física de Materiales)
Estrader i Bofarull, Marta (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Salazar-Alvarez, German (Uppsala University. Department of Materials Science and Engineering)
Baró, M. D. (Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Física)
Nogués, Josep (Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia)
Pennycook, Stephen J. (National University of Singapore. Department of Materials Science & Engineering)
Varela del Arco, María (Universidad Complutense de Madrid. Departamento de Física de Materiales)

Data:	2021
Resum:	Hybrid nanoparticles allow exploiting the interplay of confinement, proximity between different materials and interfacial effects. However, to harness their properties an in-depth understanding of their (meta)stability and interfacial characteristics is crucial. This is especially the case of nanosystems based on functional oxides working under reducing conditions, which may severely impact their properties. In this work, the in-situ electron-induced selective reduction of Mn₃O₄ to MnO is studied in magnetic Fe₃O₄/Mn₃O₄ and Mn₃O₄/Fe₃O₄ core/shell nanoparticles by means of high-resolution scanning transmission electron microscopy combined with electron energy-loss spectroscopy. Such in-situ transformation allows mimicking the actual processes in operando environments. A multi-stage image analysis using geometric phase analysis combined with particle image velocity enables direct monitoring of the relationship between structure, chemical composition and strain relaxation during the Mn₃O₄ reduction. In the case of Fe₃O₄/Mn₃O₄ core/shell the transformation occurs smoothly without the formation of defects. However, for the inverse Mn₃O₄/Fe₃O₄O core/shell configuration the electron beam-induced transformation occurs in different stages that include redox reactions and void formation followed by strain field relaxation via formation of defects. This study highlights the relevance of understanding the local dynamics responsible for changes in the particle composition in order to control stability and, ultimately, macroscopic functionality.
Ajuts:	European Commission 239739 Ministerio de Economía y Competitividad IJCI-2014-21530 Ministerio de Economía y Competitividad MAT2015-066888-C3-3-R Agencia Estatal de Investigación MAT2016-77391-R Ministerio de Economía y Competitividad SEV-2017-0706 Ministerio de Economía y Competitividad RYC2018-024396-I Agencia Estatal de Investigación RTI2018-097895-B-C43 Agència de Gestió d'Ajuts Universitaris i de Recerca 2017/SGR-292
Nota:	Altres ajuts: ICN2 is funded by the CERCA Programme/Generalitat de Catalunya.
Drets:	Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, i la comunicació pública de l'obra, sempre que no sigui amb finalitats comercials, i sempre que es reconegui l'autoria de l'obra original. No es permet la creació d'obres derivades.
Llengua:	Anglès
Document:	Article ; recerca ; Versió sotmesa a revisió
Matèria:	Magnetic oxides ; Core-shell nanoparticles ; Scanning transmission electron microscopy ; In-situ transformations
Publicat a:	Chemical engineering journal (1996), Vol. 405 (Feb. 2021) , art. 126820, ISSN 1873-3212

DOI: 10.1016/j.cej.2020.126820

Preprint 36 p, 2.0 MB

El registre apareix a les col·leccions:
Documents de recerca > Documents dels grups de recerca de la UAB > Centres i grups de recerca (producció científica) > Ciències > Institut Català de Nanociència i Nanotecnologia (ICN2)
Articles > Articles de recerca
Articles > Articles publicats